木质素是一种储量十分丰富且环保无毒的天然聚多酚材料,具有本征抗菌、抗氧化(消炎)作用。但由于其抗菌、抗氧化生物活性较弱,极大地限制了它的高附加值应用。
基于作者前期关于木质素生物活性增效研究的基础(Biomacromolecules 2021, 22, 6, 2693–2701,ACS Sustainable Chem. Eng. 2018, 6, 3502−3514)。本工作首先在不使用催化剂的情况下,通过纳米木质素的还原作用制备了Ag离子负载的木质素-Ag纳米颗粒(LNP-Ag),通过热重分析、Zeta电位和透射电子显微镜等方法证实Ag成功负载(图 1)。
图1 a) LNP和LNP-Ag的红外谱图; b) LNP和LNP-Ag的Zeta电位; c),d) LNP和LNP-Ag的热重分析; e),f) LNP和LNP-Ag的TEM图像
随后,将LNP-Ag、纳米纤维素(CNC)和聚乙烯醇(PVA)通过戊二醛交联,制备了PVA复合水凝胶。并研究了不同LNP含量对水凝胶的力学、流变、微观结构以及抗氧化、抗菌生物活性的影响。结果表明,CNC和LNP-Ag均匀分散在聚乙烯醇中,水凝胶的孔径在0.5 ~ 2.0 μm范围内。同时,PVA水凝胶具有教高韧性,可长期且反复粘附与各种基材表面不脱落(图2)。
图2 a),b) 抗压与抗剪性能; c) 各类基材的可重复粘附性能; d)在人体皮肤表面的粘附性能; e)压缩-回弹性能; f)、g) PVA-2CNC-2LNP-Ag水凝胶的拉伸粘附测试与应力-应变曲线
在制备的复合凝胶材料中,含有LNP-Ag纳米颗粒的水凝胶表现出优异的自由基清除(消炎)和抗菌活性,同时细胞生理毒性可控。以PVA-2CNC-2LNP-Ag敷料处理小鼠表面伤口,7天后愈合程度达到90%以上,小鼠创面愈合时间比纯PVA和PVA-2CNC样品明显变短,且组织切片图上并未出现结痂现象(图3,图4)。
图2 a), b) 不同敷料样品小鼠伤口表面愈合情况与愈合程度; c) 不同敷料样品的细胞生理活性
图4 不同敷料样品处理7天后的小鼠组织切片图
图5 小鼠伤口创面修复机理图
作者认为PVA-2CNC-2LNP-Ag是通过与伤口创面接触后表现出抗菌消炎活性,从而有助于伤口表面的快速修复(图5)。该材料制备方法绿色环保、简单、高效,具有较大的应用潜力。相关成果发表在Materials Science & Engineering C上(IF = 7.328),该项工作得到了国家自然科学基金(51903106)、江苏省杰出青年基金(BK20200027)和“111”引智计划(B13025)等项目的支持。
原文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0928493121005257?via%3Dihub